一种基于多晶铜箔的毫米级单层单晶石墨烯的制备方法，属于薄膜石墨烯材料的制备技术领域。本发明在氩气、氢气和氧气气氛下，对铜箔进行加热，利用甲烷在铜箔表面的催化裂解，在矩形盒子的内壁上生长形成大尺寸的单层单晶石墨烯。本发明无需对铜箔进行复杂的预处理，仅用无水乙醇对铜箔表面进行简单清洁即可，且不会引入新的杂质。本发明无需对铜箔进行预氧化处理，在石墨烯的制备过程中，通过控制氧气的流量和控制CVD反应腔体内的压强，即可实现石墨烯的单晶生长。在利用最优化氧气流量参数下，通过控制甲烷的持续时间来控制单晶石墨烯的生长时间，从而调控单晶石墨烯的尺寸。